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问题：亚稳纳米相成核的热力学理论
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时间：2005-02-14 17:57:55 编辑加入/取消收藏订制/取消短消息举报该贴

亚稳纳米相成核的热力学理论

纳米科技讨论之二：

杨国伟中山大学光电材料与技术国家重点实验室

纳米材料和纳米结构的制备是纳米科学与技术研究的核心问题，因为新的纳米材料与纳米结构的获得是进一步探求其奇异物性和拓展其潜在应用的基础。但是，与纳米材料的实验制备研究相比，其合成或生长的理论研究则显得十分的匮乏，这就制约了对新的纳米材料和纳米结构及相关物性的探索。例如，越来越多的研究表明，在纳米尺度内，亚稳相（通常为高温高压相）可以在常温或温和条件下形成，这显然对于合成那些有着不同研究和应用背景的亚稳态纳米结构材料是有意义的。然而到目前为止，我们还缺乏有效的理论工具来处理纳米尺度下材料的生长。所以对于亚稳纳米相生长与相变的热力学和动力学基础知之甚少，以至于在理论上不能对实验合成给出合理的设计，以及对实验的结果进行准确的预测。另一方面，纳米尺度下材料生长的物理基础本身也是一个亟待研究的领域，因为其研究的尺度（几个纳米）处于宏观的经典热力学和微观的量子力学（如基于量子力学的第一性原理计算方法）之间的‘空隙'，因此需要发展全新的理论工具来研究纳米尺度下材料生长与相变所涉及的几本物理与化学问题。例如界面与表面合金化就是近年来实验上发现的纳米尺度下材料新的相变行为，对于不相溶的二元金属系统，其界面处能够自发地形成纳米尺度的合金相。但是，至今我们仍不能给出这类纳米尺度界面合金化的热力学和动力学机制。
杨国伟小组开展了纳米尺度下材料生长与相变的热力学和动力学理论研究。这个工作一方面增进了相关的科技知识，另一方面为纳米结构材料的合成设计提供了理论基础。杨国伟的理论方案是：首先通过诸如拉普拉斯方程或开尔文方程等，将纳米相的相关尺度如如力学成核中的临界核的尺度与动力学生长中的生长面的曲率等作为热力学和动力学参数引入纳米相生长与相变的热力学和动力学中。然后建立纳米尺度下亚稳态成核的热力学和动力学理论。目前，他们所建立的这种新的理论方法已被初步应用到金刚石和相关材料合成的研究中，并且得到了新的有意义的理论结果：（1）低压水热法合成金刚石：低压合成金刚石的研究历来是有争议的，水热合成也不例外。我们对低压水热合成金刚石进行了热力学理论研究回答了为什么金刚石能够在水热条件下生成，并且语言了一个压强阈值。（2）低压超临界流方法合成立方氮化硼。该小组研究了超临界流方法下氮化硼立方相的成核热力学，阐述了立方相在亚稳相区形成的热力学机制，给出了一些理论预言。（3）化学气相法沉积金刚石。因为CVD法的热力学环境处于金刚石的亚稳区，传统上金刚石的形成在这个相区是被禁止的。而通过该小组最近研究表明CVD金刚石的成核区本质上是在碳相图中金刚石的稳定区，而不是石墨的稳定区即金刚石的亚稳区。

代表性论文：

1，C. X. Wang, Y. H. Yang, N. S. Xu, G. W. Yang, J. Am. Chem. Soc., 126(36):11303-06, 2004.

2, Q. X. Liu, C. X. Wang, Y. H. Yang, G. W. Yang, Appl. Phys. Lett., 84(22):4568-70, 2004.

3, C. X. Wang, Y. H. Yang, Q. X. Liu, G. W. Yang, Appl. Phys. Lett., 84(16):3034-36, 2004.

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